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耿保友教授课题组在原子级催化剂领域取得重要进展

作者:     发布时间:2020-01-08 点击数:


原子级催化剂是分散在载体上的单个原子位点以及尺寸小于1 nm的团簇,是负载型金属分散的极限,具有100%原子利用率,可极大减少活性金属的用量。并且,单原子位点模型有助于理解催化现象并发现新的催化机理。近年来,耿保友教授课题组探索出了一种普适的宏量制备原子级催化剂的方法:同步热解沉积方法(SPDRChem. Mater., 2018, 30, 5534-5538),为原子催化剂的系统研究以及工业化制备和应用奠定了有效的方法学基础,并成功合成了一系列高金属负载量的孔原子级催化剂:如Pt1/TiO2Pd1/TiO2Pt1/MnOxPt1/CeO2Pt1/FeOx以及Au1/CeO2等。

Figure 3

1Pd1PdNPsPd1+NPs三种分散方式的示意图(a-c)以及PdNPs/TiO2Pd1/TiO2Pd1+NPs三种催化剂的X-射线吸收谱研究(d, e)和催化对甲基苯乙酮加氢性能(f)。

最近,耿保友教授课题组运用SPDR方法进一步得到了Pd纳米粒子(PdNPs)和Pd单原子(Pd1)共同分散的Pd1+NPs/TiO2催化剂,并且发现了TiO2载体上PdNPsPd1位点的重要协同作用及机制,成功实现一系列醛酮化合物大于98%选择性的室温常压高效加氢25 oC1 atm H2对苯乙酮TOF高达4000 h-1以上,对苯甲醛的TOF甚至达到15000 h-1以上。图1a-c所示,Pd通常有Pd1PdNPsPd1+NPs三种分散方式。然而Pd1/TiO2催化剂虽然具有最多的活性位点,但H2解离能垒高;PdNPs/TiO2催化剂虽具有优异的解离H2活性,但活性位点稀少。他们发现PdNPsPd1位点可以通过“氢溢流”桥梁实现协同作用:H2分子在PdNPs位点快速解离成H原子,H原子溢流至丰富的Pd1位点并完成加氢。审稿人认为This work not only contributes a highly active catalyst for ketone/aldehydes hydrogenation, but also provides new insight on the cooperative effect between single atoms and nanoparticles, ……。相关结果近期发表在《自然·通讯》上(Nat. Commun. 2020, 11, 48)。

该工作与清华大学李亚栋教授课题组合作完成,并得到国家自然科学基金和安徽省自然科学基金的资助。

 

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